2012年1月，主演的谍战剧《悬崖》登陆东方卫视、黑龙江卫视和天津卫视，张嘉译饰演周乙，与咏梅扮演一对“潜伏”的真实夫妻，张嘉译除了出演男主角，还担任艺术总监 ;5月，与吴秀波、海清合作医疗题材电视剧《心术》饰演刘晨曦;9月，参演公安题材电视剧《营盘镇警事》，出演基层派出所所长范党育。同年，凭借《营盘镇警事》《悬崖》《心术》获得第15届中国电影华表奖、第29届中国电视剧飞天奖颁奖典礼的“优秀男演员”奖。

2013年，张嘉译与妻子王海燕、吴秀波合作电视剧《结婚的秘密》饰演的海归高富帅关浩天。2013年8月，张嘉译同闫妮、江疏影等主演都市情感剧《一仆二主》，饰演安分守己的中年大叔“杨树”，该剧于2014年3月19日首播，就占据了卫视电视剧收视排行榜冠军，创造了2014年最高收视率2.387%，截至4月3日，网上播放量累积超过7亿次，截至4月7日，网络播放量11.6亿，截至5月24日，网络播放量20.48亿，踏入20亿俱乐部。

2014年1月，跨年代情感剧《爷们儿》海口开机，张嘉译在剧中饰演空军机械师李国生一角。2014年3月，张嘉译与妻子王海燕合作，主演电视剧《幸福双黄线》 ;4月4号，与胡彦斌担任韩磊《我是歌手2》的帮唱嘉宾。5月，张嘉译携手刘涛、聂远、姬他等主演电视剧《花红花火》。9月7日，《我的老婆大人是八零后》在上海开机，剧中饰演60后冰山大叔董靖晖 。

2014年8月8日在《历史转折中的邓小平》中饰演习仲勋。9月23日，主演的跨年代情感剧《爷们儿》登陆东方、安徽、陕西和天津四大卫视黄金档 。10月12日，凭借电视剧《营盘镇警事》获得第27届中国电视金鹰奖“观众喜爱男演员奖”以及“最具人气男演员奖”。12月17日，安徽卫视“2014国剧盛典”在北京举行，张嘉译获颁最佳男演员奖。